Zigismunds Grigoļunovičs ir absolvējis Vecbebru biškopības tehnikumu, 1951. gadā iestājies Latvijas Valsts fiziskās kultūras institūtā (LVFKI). Toreiz viņam labākie sasniegumi bija vieglatlētikā, slēpošanā, tomēr par galveno sporta veidu topošajam trenerim kļuva volejbols. Viņš iekļuva institūta komandā, vēlāk Daugavpils komandā "Ķīmiķis" un Latvijas izlasē. Par darbu VK "Ķīmiķis" Z. Gigoļunovičs saņēmis LPSR Nopelniem bagātā fiziskās kultūras un sporta darbinieka goda nosaukumu. Tāpat Z. Grigoļunovičs bijis trenera Mihaila Amaļina vadītās Latvijas izlases pamatsastāva spēlētājs (1955.g. - 1963.g.).
Pēc LVFKI absolvēšanas norīkots darbā Daugavpils Pedagoģiskajā institūtā, paralēli pasniedzēja darbam bijis arī institūta volejbola komandas spēlētājs un treneris. 1969. gadā atgriezies Rīgā un uzsācis trenera darbu komandā "Radiotehniķis", kas vairākkārt izcīnījusi PSRS čempionāta sudraba un bronzas medaļas. Komanda sekmīgi piedalījās arī Eiropas kausa izcīņā un ieguva medaļas 1974., 1975. un 1977. gadā.
Pēc "Radiotehniķa" un PSRS izlases trenera Genādija Paršina ieteikuma Z. Grigoļunovičs tika iecelts par PSRS otrās izlases un PSRS studentu izlases galveno treneri un veica šos pienākumus četrus gadus. PSRS Fiziskās kultūras un sporta komitejas uzdevumā 1979. gadā sāka darbu ar Madagaskaras vīriešu volejbola izlasi, kas, pateicoties trenera neatlaidīgam darbam, tika izveidota no nulles un ieguva trešo vietu Āfrikas kausa izcīņā 1981. gadā.
1983. gadā Z. Grigoļunovičs atgriezās LVFKI Sporta spēļu katedrā un trenera darbā Latvijā, pēc gada kļūstot arī par sieviešu komandas "Aurora", kas dibināta 1969. gadā, galveno treneri. Kā Latvijas sieviešu izlases galvenais treneris Zigismunds Grigoļunovičs pēc Latvijas neatkarības atgūšanas aizvedis komandu arī līdz Eiropas čempionāta finālturnīriem. Līdz 1999. gadam treneris vadīja arī LU sieviešu izlasi, kas veiksmīgi startēja dažādos Latvijas, Baltijas un Ziemeļeiropas turnīros.
Zigismunds Grigoļunovičs atgriezās vīriešu volejbolā 2007. gadā kā sava bijušā audzēkņa Jurija Deveikusa asistents komandā "Poliurs/Ozolnieki". Pēc komandas sadalīšanās un "Biolars/Jelgava" izveides, viņš kļūst par "Poliurs/Ozolnieki" galveno treneri un jau pirmajā sezonā, palīdzot komandai kļūt par Latvijas kausa ieguvējiem. 2012. gadā treneris sāka darbu ar Nacionālās līgas turnīrā spēlējušo Mārupes sporta centra komandu un strādāja tajā līdz 2015. gadam, palīdzot mārupiešiem arī vairākos Pierīgas novadu sporta spēļu turnīros.
2015. gadā Latvijas Valsts prezidenta kancelejas Ordeņa kapituls par nesavtīgu un pašaizliedzīgu mūža ieguldījumu volejbola attīstībā Latvijā Zigismundam Grigoļunovičam piešķīra IV šķiras Atzinības krustu.
Arī pēc aktīvo trenera gaitu pārtraukšanas, Z. Grigoļunovičs turpināja regulāri interesēties par volejbola dzīvi Latvijā, apmeklējot spēles un ievērojamākos turnīrus gan zāles, gan pludmales volejbolā, vienlaikus daloties savā ilggadējā pieredzē ar jaunajiem volejbola treneriem.
Atvadīšanās no izcilā trenera notiks sestdien, 30. aprīlī, plkst. 10 Rīgas krematorijas Lielajā zālē, Varoņu ielā 3a.